Takumi Tsuzuki é um estudante do ensino médio que frequenta gratuitamente a Academia Privada Umenomori, ao lado de Fumino Serizawa, um amigo de infância dele que sempre diz o contrário do que sente. Ele passa a maior parte do tempo na escola afastando Chise Umenomori, a neta do presidente do conselho e uma princesa mimada, que constantemente o atrai para seus hobbies excêntricos. Depois da escola, ele vai trabalhar na confeitaria "Stray Cats", uma confeitaria administrada por sua irmã adotiva mais velha, Otome Tsuzuki, até a hora de ir para a cama. Esta é a rotina normal do dia e da vida de Takumi. Mayoi Neko Overrun segue outro dia aparentemente normal na vida de Takumi. Com a irmã longe da loja, tendo ido salvar outra pessoa que precisa de ajuda, Fumino se encarrega de acordá-lo para que ele não se atrase para a caminhada habitual juntos para a escola, dando-lhe um vislumbre de sua calcinha listrada de azul e branco no processo. Que bela maneira de começar o dia.
Quando Otome volta para casa, ela traz consigo uma garota chamada Nozomi Kiriya, cujo cabelo e maneirismos lembram os de um gato grande. Acontece que ela é uma fugitiva que Otome não consegue evitar. Os dias comuns de Takumi são transformados em um caos esplêndido enquanto ele tenta desvendar quem é essa beleza misteriosa e do que ela está fugindo...